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大工石川教授课题组最新研究成果在《Science》发表

作者:石川 来源:化工与环境生命学部 时间:2017-06-23 13:16

近日,我校化工与环境生命学部化学学院石川教授课题组最新研究成果以“Atomic-layered Au clusters on α-MoC as catalysts for the low temperature water-gas-shift reaction”为题发表于2017年6月22日的《Science》上(DOI:10.1126/science.aah4321)。

水煤气变换反应提供了一条同时制取氢气并净化CO的重要途径,其与水汽重整反应组合是目前廉价制氢的主要技术。传统低温水汽变换催化剂(Cu-Zn-Al)制氢效率偏低,无法满足低温氢燃料电池系统有效整合的需求,研发新一代低温变换催化剂具有重要的科学意义和实用价值。

我校化工与环境生命学部化学学院石川课题组与北京大学马丁课题组、美国布鲁克海文国家实验室Jose A. Rodriguez、中国科学院大学周武、山西煤化所/中科合成油温晓东等课题组合作,突破以可还原性载体分散贵金属为低温变换催化剂的传统研究思路,利用过渡金属碳化物热稳定性好且与被分散金属有较强相互作用的特点,构建双功能碳化物负载金催化剂Au/α-MoC1-x:立方相α-MoC1-x低温活化解离H2O,被分散的金促进低温CO吸附活化,在界面处完成重整反应并生成H2。该催化剂可将水煤气变换反应温度大幅降低至120oC。在空速高达180,000 h-1的反应条件下,反应活性达到1.05 molCO/(molAu*s),较文献报道提升了20余倍,而CO转化率超过95%,有效解决水煤气变换反应低温条件下高反应转化率与高反应速率不能兼得的难题。结构表征表明:在Au与载体碳化钼的强相互作用影响下,Au形成二维层状纳米结构,并形成缺电子中心,在高温活化和反应条件下表现出优异的结构稳定性。上述电子与几何结构特性是Au/α-MoC1-x催化剂具有优异低温WGS活性的微观机制。

我校石川教授是该论文的共同通讯作者,博士生张晓是论文的共同第一作者,陈冰冰讲师是论文的作者之一。他们在新型Au/α-MoC1-x催化剂的构建,及其优异的低温WGS反应性能的发现中具有突出的贡献。相关研究成果拥有自主知识产权,已授权中国发明专利(专利号:ZL 2015 1 0253637.6)。研究工作得到了国家自然科学基金、973计划等项目的资助。

责任编辑:姜雪

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