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国际合作促进生物基有机酸水相加氢制高附加值化学品取得新进展

作者:梁长海教授课题组 来源:盘锦校区 时间:2018-07-05 14:37

可再生的生物质资源高效完全利用不仅可以降低人类对化石资源的依赖、减少CO2的排放,还可以保证社会和经济的可持续发展。随着石油资源的逐步枯竭和利用非粮生物质发酵生产生物基有机酸技术的重大突破,生物基有机酸高效利用获取具有高附加值的化工产品,主要是醇类和醚类化合物,近十年来引起学术界和工业界的极大关注。近期,大连理工大学“煤炭高效洁净利用”科研创新团队的梁长海教授与美国南卡罗来纳大学John R. Monnier教授(美国工程院院士)和John R. Regalbuto教授合作在Re-Ir/C催化剂制备及其丁二酸水相加氢方面取得了新进展。

在美国综合研究生教育与科研培训计划(IGERT)-纳米材料与可持续能源项目资助下,美国南卡罗莱纳大学John R. Monnier教授和John R. Regalbuto教授博士生Jayson M. Keels来我校进行了为期三个月的合作研究,与陈霄副教授采用强静电吸附法制备了高分散的Re-Ir/C催化剂,并其用于丁二酸水相加氢反应中。研究发现其在丁二酸加氢反应中具有Re-Ir之间存在双金属协同效应,并对中间产物丁内酯的选择性高达75%。上述的研究表明在水相酸加氢反应中,双金属纳米合金催化剂由于其电子效应、几何效应、空间效应和有序结构等表现出了异于传统金属催化剂的催化性能,具有高效催化活性和稳定性。相关成果发表在ACS Catal.2018, 8, 6486。

近几年本课题组开发了在水相丁二酸加氢反应中Re基双金属合金催化剂,发现金属间的相互作用可以促进金属原子上中等强度的氢气吸附与活化,进而促使内酯加氢开环,选择性的增加1,4-丁二醇的形成。同时,强相互作用更有助于抑制催化剂的氢解效应,减少反应产物进一步的裂解,避免副产物的产生。相关成果发表在Ind. Eng. Chem. Res.,2014, 53, 9638;Catal. Sci. Technol.,2015, 5, 2441;Ind. Eng. Chem. Res.,2017, 56, 4672。基于前期研究基础,在中法蔡元培交流项目的资助下,本课题组联合法国普瓦捷大学Gwendoline Lafaye教授课题组研究了Re-M/C双金属催化剂中Re-M(M=Pt和Rh)的相互作用对丁二酸水相加氢的影响。结果显示Re-M/C催化剂上的Re-M相互作用有利于中间产物丁内酯开环生成1,4-丁二醇,而不是氢化和脱水过程。从而提高了1,4-丁二醇的生成速率。相关成果发表在Catal. Sci. Technol.,2017, 7, 5212,并被选为封面文章进行报道。

该系列研究工作得到了国家自然科学基金和大连理工大学“星海骨干”人才培育计划的资助支持。

责任编辑:姚璐

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