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物理学院在分子碰撞反应研究中取得新进展

时间:2021-05-12   来源:物理学院   作者:付艳林   

近日,物理学院韩永昌教授与大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室傅碧娜研究员及张东辉院士合作,在继之前对氢原子与乙烯分子碰撞研究中发现碰撞诱导漫游机理后[Chemical Science, 11, 2148 (2020)],在另一个体系中(氢原子与乙炔分子碰撞),再次发现了漫游机理[Journal of Physical Chemistry Letters, 12, 4211 (2021)]。

漫游机理是反应动力学中的一种新奇反应机理,其反应路径上原子团结构会发生巨大形变且不经过传统过渡态结构,从而导致产物在能量和空间分布上与传统最小能量反应路径大不相同。尽管漫游机理已经在单分子解离反应中被发现和报道,但是很少有关于双分子碰撞反应的研究。研究团队基于高精度全维势能面和准经典轨线方法,在氢原子与乙炔分子碰撞中,发现氢气产物通道同时存在两种不同的漫游路径。

(a)传统路径:H + HCCH→[TS] (传统过渡态为5原子共面结构)→H2+C2H

(b)新路径A-漫游:H + HCCH→[H*…HCCH] (目标乙炔分子)→H2+C2H

(c)新路径V-漫游:H + HCCH→[H*…H2CC] (目标亚乙烯基分子)→H2+C2H

根据漫游过程中目标分子的结构,将漫游路径进一步分为A-漫游(Acetylene-facilitated roaming)和V-漫游(Vinylidene-facilitated roaming),分别对应漫游H原子的撞击目标乙炔分子和亚乙烯基分子。三种路径的氢气产物能量与空间分布都完全不同,而且在该反应中漫游机理起主导作用。该研究的计算结果为两种异构体(乙炔和亚乙烯基)在化学反应动力学中的重要性,以及在该双分子反应中漫游动力学的实验研究提供了重要启示。

相关研究成果发表在The Journal of Physical Chemistry Letters上,物理学院博士生付艳林为第一作者,韩永昌教授和傅碧娜研究员为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、国家科技部重点研发计划和中科院的支持。

文章链接:https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.1c01045

编辑:秦博昱
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